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Séquestration géologique du CO2 : Interrogations sur l’étanchéité à long terme des réservoirs

Coordination : LAGNEAU Vincent - ENSMP, Géosciences

Objectifs scientifiques

La séquestration géologique de CO2 est une solution séduisante pour limiter les rejets dans l’atmosphère de gaz à effet de serre. Après son injection, le CO2, sous forme supercritique, peut se solubiliser ou éventuellement précipiter sous forme de carbonates, mais une partie va migrer vers le sommet du réservoir. La sûreté de tels ouvrages, sur des durées pluriséculaires, repose ainsi sur le maintien d’une bonne étanchéité du système, tant au niveau de la roche couverture que des scellements des puits d’accès. Le CO2 possède une forte réactivité avec beaucoup de substances minérales et plus particulièrement en présence d’eau. L’état hypercritique du CO2 dans les conditions de fond implique de surcroît que le fluide stocké sera peu visqueux et mouillant par rapport à l’eau dans certaines conditions, situations qui altèrent a priori les propriétés confinantes de la couverture dues à la capillarité. Des travaux amont sur le comportement physico-chimique du fluide doivent donc être menés en parallèle aux projets de stockage pilote prévus dans d’autres programmes nationaux. Par ailleurs, les recherches actuelles sont orientées vers les effets de l’injection d’un gaz pur.
Or, des contraintes techniques et économiques impliqueront l’utilisation de gaz mélangés (forte proportion de CO2, et teneurs plus ou moins importantes de gaz secondaires, oxydes d’azote, de soufre, monoxyde de carbone) en fonction des procédés de capture choisis et des impératifs du transport. Ce projet propose donc d’initier les recherches sur ce sujet en commençant par la thermodynamique de ces mélanges en présence d’eau ou non. Les résultats obtenus au cours de cette démarche auront des implications concernant les équilibres de phases et indirectement sur la chimie du stockage et les procédés de capture.

Problématiques et programme de travail

Le programme de travail comporte deux axes principaux : la réactivité du CO2 supercritique et ses implications sur la stabilité des couvertures d’une part, la caractérisation des mélanges de gaz susceptibles d’intervenir dans le système capture/transport/séquestration d’autre part.

Pour le volet réactivité, l’activité comporte une mise à niveau des lignes expérimentales préliminaires développées à l’Ecole des Mines pour la détermination de la réactivité du CO2 sur des phases minérales pures. Ces développements visent à améliorer l’instrumentation de l’expérience afin de fournir des données quantitatives de la thermodynamique et de la cinétique des réactions.

Les données fournies par la partie expérimentale du programme seront utilisées dans les modèles couplés géochimie-hydrodynamique, à l’échelle du pore, pour déterminer l’évolution des propriétés de confinement de la couverture et des puits, puis à l’échelle métrique pour simuler l’évolution à long terme des structures.

Le volet thermodynamique des mélanges sera également développé. Un montage expérimental a été conçu à ce titre. Il permettra de tester des mélanges gazeux dans des conditions de pression et température compatibles avec le transport et la séquestration. La cellule sera instrumentée pour suivre les équilibres de phases de mélanges comportant ou non de l’eau. Parallèlement, les mélanges potentiels d’intérêt seront déterminés, sur la base des renseignements disponibles sur les différents procédés de capture, et des contraintes imposées par le transport (corrosion).
Enfin, la phase de mesure proprement dite pourra commencer, avec la caractérisation des solubilités des constituants des mélanges cibles. Dans une phase ultérieure, des propriétés PVT pourront également être déterminées si nécessaire dans les laboratoires des équipes participantes.

Le volet thermodynamique des mélanges constitue un point de départ : bien que les systèmes d’études dans les programmes actuels portent sur le CO2 pur, la question des mélanges devra être posée avant de passer aux phases opérationnelles. Les données acquises dans ce programme donneront alors une avance sur les études plus appliquées sur la séquestration du CO2.

En fonction de son évolution, le travail sur la réactivité du CO2 supercritique pourra aussi bénéficier de l’apport du volet thermodynamique des mélanges : ainsi la réactivité du CO2 pourra-t-elle être envisagée en présence d’eau (catalyseur ou inhibiteur des réactions) ou d’impuretés (mélanges de gaz).

Coordination : LEDOUX Emmanuel - ENSMP